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La présentation sera faite en français.
Résumé : Cette thèse porte sur l’étude des propriétés structurales, magnétiques et électroniques du NiFe₂O₄, avec pour principal objectif de tester l’hypothèse d’une transition ferroélectrique en dessous de 98 K et d’explorer son comportement sous des conditions extrêmes de pression et de température. Des échantillons monocristallins de haute qualité ont été utilisés afin d’assurer une caractérisation fiable.
Les mesures de magnétisation, de courant pyroélectrique et de conductivité, réalisées entre 10 K et 300 K, n’ont révélé aucune preuve de ferroélectricité, excluant ainsi l’existence d’un ordre multiferroïque intrinsèque. Parallèlement, les investigations structurales (diffraction des rayons X sur monocristal, spectroscopie Raman et mesures azimutales de réflexions interdites) ont confirmé que le groupe d’espace correct est Fd-3m, écartant les scénarios alternatifs proposés dans la littérature (phase polaire P4₁22 ou F-43m).
Les spectroscopies XANES et XMCD ont ensuite été utilisées pour sonder les états électroniques et magnétiques du composé. À pression ambiante, aucun changement significatif n’a été détecté en fonction de la température, confirmant la robustesse de la structure cubique et de l’ordre magnétique. En revanche, sous pression hydrostatique, jusqu’à 55 GPa, des transitions distinctes ont été observées. À 300 K, une transition structurale abrupte survient à 32 GPa, sans coexistence de phases, passant de Fd-3m à une phase orthorhombique de type Pbcm ou Bbmm. À 20 K, la transition est progressive, s’étendant entre 34 et 38 GPa, et implique une coexistence de phases. La structure de la phase à haute pression et basse température n’a pas pu être déterminée et nécessite des investigations supplémentaires.
De plus, les spectres XANES révèlent des modifications électroniques au bord du fer (à partir de 30 GPa à 300 K et 32 GPa à 20 K) et au bord du nickel (à partir de 30 GPa à 300 K), tandis que les données XMCD montrent une réduction progressive de l’ordre magnétique à des pressions plus faibles (à partir de 20 GPa au bord du Ni à 300 K, 30 GPa au bord du Fe à 300 K et 28 GPa au bord du Fe à 20 K). Ce découplage entre transitions structurales et magnétiques met en évidence des mécanismes complexes, induits par la réduction des distances interatomiques et le renforcement de l’hybridation 3d–2p, favorisant la délocalisation électronique et affaiblissant les moments magnétiques locaux.
En conclusion, ce travail établit que NiFe₂O₄ n’est pas ferroélectrique et confirme son appartenance au groupe d’espace Fd-3m. Néanmoins, sous pression, il présente des transitions structurales et magnétiques distinctes, dont la nature dépend de la température, soulignant l’importance des conditions extrêmes pour révéler des états électroniques et magnétiques inaccessibles à pression ambiante.
