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La présentation sera faite en français.
Résumé : Les composés R-M (avec R un atome de terre rare et M un métal de transition 3d) sont à l’origine de nombreuses applications et peuvent présenter des comportements originaux (effet Kondo, métamagnétisme, …) motivant des études fondamentales poussées. Parmi ces comportements remarquables, les transitions métamagnétiques d’électrons itinérants (MEI) en sont l’exemple le plus spectaculaire. Nous explorons ici le magnétisme d’électrons itinérants des phases RM12B6 (B = bore) dont le comportement singulier a attiré l’attention de la communauté.
Dans une première partie, nous avons étudié le magnétisme 3d par la substitution du Fe au Co dans YCo12-xFexB6. Cette substitution cause une augmentation anisotrope de la maille. Nous avons déterminé la limite de solubilité du Fe. Les propriétés magnétiques de cette série de composés montrent une grande sensibilité à la présence du Fe dans la structure. Celles-ci ont été étudiées à travers différents modèles (champ moléculaire, Kuz’min, Inoue-Shimizu, et la théorie des fluctuations de spins de Takahashi). Il a été montré que la substitution du Fe au Co a pour effet d’augmenter le degré de délocalisation du magnétisme d’électrons itinérants dans cette famille de composés, tout en favorisant la mise en place progressive d’un ordre antiferromagnétique. Des transitions MEI ont été observées pour la première fois pour les composés avec x = 1,5 ; 2 et 2,5. Les diagrammes de phase magnétique de ces compositions ont été construits. Des mesures de diffraction neutronique sur poudres ont permis de déterminer le schéma d’occupation préférentiel du Fe dans YCo12-xFexB6 et de résoudre les structures magnétiques des composés YCo12B6 et YCo10Fe2B6. Des monocristaux massifs de ces deux compositions ont aussi été synthétisés pour la première fois, et les mesures d’aimantation ont permis l’identification des différents coefficients d’anisotropie pour YCo12B6.
Dans une deuxième partie, nous avons étudié les effets de substitutions sur le composé LaFe12B6, dont le comportement magnétique est très original. L’étude de la substitution du Pr au La dans La1-xPrxFe12B6 a permis de déterminer la limite de solubilité du Pr dans cette structure cristalline, et de montrer la forte sensibilité des propriétés magnétiques du système LaFe12B6 à cette substitution. Les transitions MEI de ce système ont été étudiées en détails, permettant de construire les diagrammes de phases magnétiques de différentes compositions. Les différents effets physiques associés à ces transitions ont aussi été étudiés (effets magnétocaloriques, effets magnétostrictifs importants et magnétorésistance géante). Les mesures de diffraction de rayons X à basse température ont permis d’observer une transition structurale associée à la mise en ordre magnétique pour les teneurs en praséodyme avec x > 0,05. Cet abaissement de symétrie a été identifié comme le passage de la phase rhomboédriques R-3m à la phase monoclinique C2/m. Des mesures de diffraction neutronique à basse température ont permis d’observer que l’ordre magnétique de la phase monoclinique est celui d’un composé ferromagnétique. La substitution du C au B dans LaFe12B6-xCx a été étudiée par diffraction de rayons X synchrotron. La faible diminution des paramètres de maille a pu être quantifiée précisément. L’effet de la substitution du C au B sur le magnétisme du composé LaFe12B6 a été identifié comme analogue à l’application d’une pression externe positive. Les transitions MEI nécessitent donc des champs magnétiques externes plus importants pour s’enclencher. Les diagrammes de phase magnétique ont pu être construits pour différentes compositions en carbone, ceci en combinant les mesures d’aimantation de laboratoire avec des mesures en champs intenses pulsés.
