The defence will be in French.
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Abstract: Les phases de Laves sont des composés intermétalliques qui présentent de nombreuses propriétés physiques intéressantes pour des applications comme d’un point de vue fondamental. Notre choix se porte sur ScFe2 que nous avons synthétisé sous trois formes cristallines différentes. Nous avons mené une étude approfondie des propriétés tant structurales que magnétiques de ces trois polymorphes et de composés dérivés : ScFe2Hx, (Sc,M)Fe2, (Sc,M)Fe2Hx avec M = Nb, Ta et Y. Nous explorons dans cette thèse le magnétisme d’électrons itinérants qu’il soit d’origine 3d (du fer et du scandium) ou 4d comme pour le niobium. Pour sonder les propriétés de ces matériaux nous avons mis en œuvre plusieurs variables externes (température, champ magnétique, pression appliquée) mais également internes telle que la pression chimique (par substitution d’un élément par un autre) ou l’insertion d’hydrogène dans le réseau cristallin. L’étude à caractère pluridisciplinaire a mis à profit la combinaison de diverses méthodes expérimentales complémentaires, s’appuyant aussi bien sur des grands instruments (diffusion de neutrons et rayonnement synchrotron) que sur des équipements de laboratoire (diffraction X, magnétométrie, dilatomètrie, magnétostriction, chaleur spécifique, résistivité), ce qui permet d’avoir une vision complète des matériaux.
Il est démontré que la substitution Nb/Sc induit une contraction de la maille cristalline et de profondes modifications du magnétisme qui évolue de ferromagnétique à caractère localisé pour ScFe2 vers un caractère itinérant prononcé et modifie considérablement l’aimantation spontanée, la température de Curie, etc. L’anisotropie magnétocristalline est aussi notablement affectée par la substitution. Les propriétés magnétiques de cette famille de composés intermétalliques (Sc,Nb)Fe2 montrent une très grande sensibilité à la présence de Nb dans la structure. L’analyse des propriétés magnétiques intrinsèques des composés (Sc,Nb)Fe2 a été réalisée à la lumière de modèles théoriques actuels (champ moléculaire, modèle de Kuz’min et théorie des fluctuations de spin de Takahashi).
Les propriétés structurales et magnétiques des trois formes cristallines de ScFe2 (hexagonales et cubique) ont été étudiées en détail dans l’état ordonné comme dans l’état paramagnétique. L’insertion de l’hydrogène a été réalisée, elle provoque une forte expansion du réseau cristallin de l’ordre de 20 % qui s’accompagne d’une augmentation spectaculaire de l’aimantation pouvant dépasser +100 %. La température de Curie des hydrures a pu être estimée pour la première fois et comparée à celles des alliages de départ. La localisation de l’hydrogène dans la maille a été réalisée par diffraction neutronique, technique que nous avons aussi mise à profit pour mettre à jour la structure magnétique des composés étudiés. L’orientation des moments du fer dans les hydrures est trouvée différente de celle des intermétalliques de départ, démontrant un autre effet de l’hydrogène.
En complément la spectroscopie d’absorption X a été réalisée pour avoir des informations locales sur l’état électronique et le magnétisme atomique de Sc, Fe et Nb. Nos recherches mettent en évidence la sensibilité des bandes d à l’environnement atomique local, soit par substitution soit par insertion de H.
Enfin, l’effet combiné de la substitution Sc/M et de l’insertion d’hydrogène a été étudié dans les composés (Sc,M)Fe2Hy. Les propriétés magnétiques des hydrures ont révélé une forte augmentation de l’amplitude des moments magnétiques du fer lors de l’absorption d’hydrogène alors que le changement de la température de Curie dépend de la structure cristalline, de la composition et de la quantité d’hydrogène insérée.
