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Propriétés de l’3He 2D

Propriétés de l’3He 2D

l’3He (et d’ailleurs l’4He) peut être adsorbé sur un substrat pour former un système bidimentionnel. Suivant la qualité du matériau adsorbant, le système 2D peut être plus ou moins parfait. Pour des matériaux poreux désordonnés (c’est le cas de l’aérogel), on obtient des couches mal définies. Dans le cas de matétriaux atomiquement plans sur de grandes surfaces, comme les "flocons de graphite", il est possible de faire croître ces systèmes 2D d’Hélium couche par couche. Sur ces substrats de graphite, suivant les densités atteintes, on obtient des phases fluides ou solides aux propriétés toutes particulières. La promotion jusqu’à quatre ou cinq couches distinctes a pu être mise en évidence.

3He-2D liquide
A première vue, on anticipe que les propriétés de l’3He-2D seront les mêmes que pour le massif, renormalisées à 2 dimensions. C’est en partie vrai (la théorie des liquide de Fermi s’applique, le solide 2D est aussi gouverné par l’échange multiple), mais pourtant, des faits spécifiques sont à prendre en compte.
Par exemple, à deux dimensions, il n’y a pas de transition liquide/gaz. Aussi, la densité du film fluide peut être variée sur une très large gamme ; il est ainsi possible de passer du gaz 2D dilué (sans interactions), au fluide 2D fortement corrélé. En particulier, les renforcements (en terme de paramètres de Landau) que l’on peut atteindre à 2D sont bien plus grand qu’à 3D, précisément du fait de la réduction de dimensionnalité. En particulier, le renforcement magnétique (susceptibilité mesurée sur susceptibilité du gaz dégénéré idéal) peut atteindre 40, alors qu’il culmine à 25 pour le liquide massif.
Les mêmes questions de physique fondamentale abordées pour le liquide de Fermi massif se posent ici : comment expliquer et décrire cette quasi-divergence avec la densification de la masse effective et du renforcement magnétique ? A nouveau, des théories concurrentes sont invoquées (presque-localisés et paramagnons, encore appelée presque-ferromagnétiques), tout comme les calculs ab-initio.

3He-2D solide : de la commensurabilité à l’incommensurabilité
Lorsque la densité est suffisante (au-delà de 6.5 at/nm2), les atomes finissent par se localiser et forment un solide bidimensionnel. Comme pour le matériau massif à forte pression, ce solide est un solide quantique, car la fonction d’onde à un atome est très large : les atomes sont fortement délocalisés sur le réseau cristallin. Aux plus basses densités, le solide reproduit la structure du substrat : on dit qu’il est commensurable (se maille élémentaire se positionne de façon régulière au-dessus de la maille du graphite). A plus forte densité, c’est la partie répulsive du potentiel de van der Waals entre atomes d’3He qui l’emporte, et le solide devient incommensurable.
La nature quantique du solide est fondamentale pour la description de ses propriétés. Elle s’exprime au départ au travers d’une propriété fondamentale des particules quantiques, notée en premier lieu par Heisenberg et Dirac : deux particules identiques sont absolument indiscernables, au point que cela n’a pas de sens de chercher à les discerner. Dans le solide quantique, si les atomes sont parfaitement localisés, ils se trouvent chacun dans un puits de potentiel, une "boîte" ressentie sous l’effet du potentiel d’adsortpion et de l’interaction avec les voisins. Alors, la notion d’indiscernabilité disparaît, car les sites du réseau cristallin, eux, sont discernables. Si maintenant les atomes sont légèrement délocalisés (on dit que l’on a abaissé les barrières de potentiels des "boites", pour que les atomes puissent en sortir), alors le problème d’indiscernabilité se pose : les fonctions d’ondes des différents atomes se recouvrent, et on ne peut plus dire "qui est qui".
L’idée géniale de Dirac a été d’écrire, en théoride des perturbations, l’Hamiltonien du problème sous la forme d’un développement en opérateurs de permutations Px à N corps (où x est un label rappelant l’ordre, ou nombre d’atomes impliqués dans la permutation, ainsi que sa géométrie, dans l’espace physique). L’énergie JP correspondant à la permutation Px se calcule alors à l’aide des fonctions d’ondes à une particule (quasi)localisée.

Exchange

Faisant jouer l’antisymmétrisation des fonctions d’ondes, propriété quantique fondamentale associée aux Fermions comme l’3He, l’Hamiltonien peut se réécrire de la même façon avec cette fois des opérateurs de permutations dans l’espace des spins, les fonctions d’onde orbitales (de l’espace physique) restant inchangée (fonctions d’onde quasi-localisées).
L’intéret de cette réécriture de l’Hamiltonien du problème est clair : elle permet de se limiter à l’étude des états de spins. On a remplacé un problème incroyablement complexe, par un problème beaucoup plus simple. Pourtant, même ce problème simple ne possède pas de solution exacte dans le cas le plus général...
Il est d’ailleurs encore possible de le simplifier. De toutes les permutations possibles, seul un petit nombre ont une énergie d’échange JP qui ne soit pas ridiculement faible. Ce sont les premiers échanges cycliques (figure ci-contre). Pour des échanges à deux et trois corps (ici en orange et rouge), le modèle se ramène à l’Hamiltonien bien connu de Heisenberg. Cependant, pour décrire l’3He, massif et 2D, les échanges jusqu’à l’ordre six sont nécessaires : c’est le modèle de l’échange multiple [12].

Les premiers cycles de l’échange multiple

Les échanges JP diminuent très rapidement avec la densité (la localisation). En pratique, tous les échanges jusqu’à six spins sont du même ordre à basse densité, dans la phase commensurable. Ce régime "antiferromagnétique" n’est pas conventionnel, il est gouverné par l’échange multi-spin. En revanche, à plus forte densité seuls les deux premiers échanges sont d’importance, le terme à trois corps étant le plus fort : l ’Hamiltonien du système est de type Heisenberg ferromagnétique.
Une particularité d’importance à 2D, est l’absence de transition de phase (à T non nulle) due à l’échange ; c’est le théorème de Mermin et Wagner [13]. En pratique, des interactions très faibles, comme l’interaction dipolaire, seront toujours responsable de l’apparition d’un ordre. Dans notre cas, l’échelle d’énergie est de l’ordre de quelques dizaines de micro-Kelvins, bien en-deçà de la limite expérimentale (environ 100 µK).

3He-2D solide : régime antiferromagnétique
A basse densité, tous les cycles d’échange jusqu’à l’ordre six sont importants. La conséquence, pour le système, est une grande frustration car chaque cycle cherche à imposer sa propre symétrie (d’ordre 2, 3, 4, etc...), et sa propre corrélation spin-spin (ferro ou antiferromagnétique).

Frustration

C’est ce que l’on nomme la frustration quantique, pour la distinguer de la frustration géométrique ressentie, par exemple, par des spins couplés antiferromagnétiquement sur un réseau triangulaire (les trois liens du triangle rouge ci-contre ne peuvent être honorés en même temps).
D’ailleurs, cette frustration géométrique est également présente dans l’3He-2D, du moins pour la restriction de l’Hamiltonien aux permutations à deux spins (responsable de l’antiferromagnétisme représenté ci-contre).

La prise en compte de ces cycles d’ordre supérieur apporte des propriétés qualitativement nouvelles. L’Hamiltonien ne peut plus s’écrire sous la forme simple de Heisenberg, c’est-à-dire avec des produits d’opérateurs vectoriels de spins Si.Sj (i et j étant deux voisins). La frustration quantique débouche sur un état fondamental pour le système magnétique résolument nouveau : le liquide de spins [14]. Bien que l’état soit parfaitement bien défini, il ne possède pas d’ordre à longue distance (au sens des corrélations spin-spin), contrairement aux ordres ferromagnétique (un seul sous-réseau), ou antiferromagnétique (à plusieurs sous-réseaux).

Spin liquid

L’aimantation dans le régime "antiferromagnétique" jusqu’à 100 µK

Ci-dessus, nous montrons nos mesures RMN, sous faible champ magnétique, de l’aimantation M de cette phase "antiferromagnétique". Les couleurs représentent plusieurs expériences différentes, alors que la ligne rouge montre la tendance (à l’antiferromagnétisme). En encart, les données basses températures sont mise en avant, à l’aide d’un graphique c T fonction de 1/T. Dans cette représentation, la ligne rouge correspond à une loi exponentielle Exp[ -D/T], que les données semblent rejoindre aux plus basses températures. C’est effectivement ce que l’on attend pour la phase liquide de spins (non magnétique), dont les premières excitations, activées à température finie, ont un spin S=1. On appelle d’ailleurs D le gap de spin, que les calculs prédisent très petits. Expérimentalement, nous obtenons un gap de spin de l’ordre de 100 µK, consistant avec les calculs théoriques.
Cette phase n’a pas encore livrée tous ses secrets, et il règne encore une certaine controverse à son sujet. C’est pourquoi le groupe ultra-basse température s’intéresse plus que jamais à ses propriétés magnétiques.

3He-2D solide : régime ferromagnétique
A plus forte densité, la couche perd sa commensurabilité et devient ferromagnétique. La façon exacte dont s’effectue ce passage d’un régime à l’autre reste assez largement une question ouverte, mais aux plus fortes densités le milieu est très bien décrit par un Hamiltonien de Heisenberg.
Pour contrôler le plus précisément possible les propriétés de ces couches adsorbées, on utilise des mélanges 3He/4He. En effet l’4He, le plus lourd, s’adsorbe préférentiellement à l’3He. Pour une étude sur la deuxième couche adsorbée, il est ainsi possible de remplacer la première avec de l’4He. L’intérêt est que l’4He est inerte magnétiquement, car il n’a pas de spin nucléaire (I=0).
Cette constatation, déjà largement utilisée dans les études sur le liquide et "l’antiferromagnétique", revet un intéret supplémentaire pour le régime ferromagnétique. En effet, le "dosage" du mélange 3He/4He dans la phase incommensurable permet d’ajuster la taille des régions ferromagnétiques. Il est ainsi possible d’obtenir des îlots ferromagnétiques de taille nanométrique, des "nanoclusters".

Ferromagnetic

Ci-contre, nous montrons plusieurs mesures dans le régime ferromagnétique (données rouges et vertes), obtenues pour des champs B faibles (inférieurs à 50 mT), vers une densité de 24.5 at/nm2.
Les lignes bleues sont des ajustements : à haute température, une série haute température (expansion en J/T à la limite B -> 0 et taille infinie), et à basse température une expression analytique tirée d’un calcul en onde de spins. Cette dernière technique de calcul décrit le système en se restreignant à ses excitations de basse énergie (et sera donc valide à basse température). Partant de l’état fondamental du système connu en T=0 K (parfaitement polarisé), on linéarise l’Hamiltonien en faisant apparaître des excitations élémentaires correspondant au retournement des spins : les magnons. Cela permet d’identifier ces excitations, et de faire un calcul à champ et taille finis. Ci-contre, la taille est "grande" puisqu’il s’agit d’environ 400 spins. Les deux courbes bleues se rejoignent d’ailleurs très proprement pour T de l’ordre de J.

L’aimantation dans le régime ferromagnétique

La réalisation de "nanoclusters" et leur étude par RMN [15] a ouvert de nouvelles possibilités reliant l’expérience et la théorie. La forme de la courbe montrée ci-dessus change alors, elle devient plus "molle" vers T de l’ordre de J. Il est alors possible de comparer ces expériences aux calculs théoriques disponibles, et d’étudier les effets de taille finie : diagonalisation exacte sur de petits "clusters" (jusqu’à 30 spins typiquement), et approche en onde de spins "exactes" (non-analytique). Le groupe ultra-basse température poursuit ces investigations, avec l’aide des théoriciens du laboratoire. Le point très intéressant ici est que les tailles des "clusters expérimentaux" rejoint aujourd’hui la taille des "clusters théoriques" que nos ordinateurs actuels savent analyser.

Etudes neutroniques

La diffusion neutronique constitue un outil privilégié pour l’étude de la structure des solides, et la caractérisation des excitations élémentaires des fluides et des solides quantiques. Des études menées à l’ILL (Institut Laue-Langevin, diffraction neutronique) ont en particulier concernées les excitations élémentaires de l’3He liquide de Fermi bidimensionnel, et l’étude des phases solides de l’3He bidimensionnel adsorbé sur graphite. Le magnétisme nucléaire de l’3He solide massif est également à l’étude, avec ses deux phases solides (bcc et hcp) gouvernées par l’échange multiple.

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