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Fluides hydrothermaux.

Quoi ?

Au sein de l’équipe ’Fluides Supercritiques’ nous nous intéressons à l’étude in situ des structures moléculaires caractérisant les fluides en conditions hydrothermales. Les objets de nos investigations sont les structures du solvant (essentiellement H2O, H2O+NaCl et CO2) et des solutés avec pour objectif de relier ces structures avec les propriétés de fluides dans ces conditions élevées de température et de pression.

Pourquoi ?

En effet, ces fluides sont ceux présents dans la croûte terrestre, que ce soit dans des environnements de sub-surface, dans des conditions hydrothermales plus sévères, de type magmatiques, ou en dans des massifs souterrains de stockage (séquestration géologique du dioxyde de carbone dans les aquifères par dissolution ou par carbonatation dans les roches basiques). Dans tous les cas, les applications concernent le transport et la spéciation de métaux par les fluides. Ces métaux peuvent être polluants (mobilité et biodisponibilité de métaux toxiques en sub-surface), des métaux à haute valeur économique (Cu, Au, Ag, W, U, etc.) dont les dépôts se créent dans des conditions hydrothermales-magmatiques, ou des métaux présents dans les roches interagissant avec les gaz stockés (Fe, Mg présents dans les roches basiques). Dans toutes ces situations, il est primordial de comprendre les processus d’interactions locales qui sont à l’origine des propriétés de transport/précipitation de ces milieux fluides, ainsi que la spéciation des espèces présentes, donnée essentielle pour comprendre la géochimie du système.

Comment ?

Les techniques auxquelles nous faisons appel sont nombreuses : spectroscopie d’absorption de rayons X, diffusion inélastique, diffusion aux petits angles, spectroscopie Raman optique. Toutes ont pour point commun leur sensibilité à la structure locale dans le fluide, de quelques angstroems à quelques centaines d’angstroems. De même, toutes nécessitent que nous dévelopions une instrumentation haute pression/haute température originale permettant de parcourir in situ le diagramme de phase.

Qui ?

- Jean Louis Hazemann (DR2, Institut Néel, CNRS)
- Denis Testemale (CR1, Institut Néel, CNRS) Sont également très impliqués dans notre activité :
- l’équipe de FAME : Olivier Proux (OSUG, CNRS), Eric Lahera (OSUG, CNRS) et William Delnet (OSUG, CNRS), pour l’expérimentation HP et l’interfaçage de la manip sur la ligne FAME, etc.
- le pôle Instrumentation de l’Institut : Alain Prat, Rémy Bruyère, Céline Goujon pour le développement HP, contrôle-régulation HP/HT, etc.

Collaborations

- Joël Brugger et son équipe (Adelaide University), sur la spéciation des métaux dans les fluides hydrothermaux, essentiellement par spectroscopie d’absorption de rayons X.
- Gleb S. Pokrovski (Géosciences-Environnement-Toulouse), sur la spéciation des métaux dans les fluides hydrothermaux, essentiellement par spectroscopie d’absorption de rayons X.
- Jean Dubessy (Géologie et gestion des ressources minérales et énergétiques de Nancy), analyse vibrationnelle de H2O et D2O en conditions supercritiques par spectroscopie Raman.
- François Guyot (Muséum d’Histoire Naturelle de Paris, IMPMC), sur la dissolution de minéraux (cinétique, spéciation), appliqués au stockage géologique du CO2. Spectroscopie d’absorption de rayons X et Raman.
- Aude Picard (Tübingen University) et Isabelle Daniel (Laboratoire de Géologie de Lyon) sur l’effet de la pression sur le fonctionnement respiratoire de bactéries (Dissimilatory Metal Reduction), par spectroscopie d’absorption de rayons X.
- Cécile Konn (IFREMER) sur la biogéochimie des dorsales océaniques (transformation de matière organique en conditions hydrothermales). Expérimentation HP/HT de labo et spectrométrie Raman.
- Marco saitta (Institut de Minéralogie et de Physique de la Matière Condensée, Paris), étude structurale et vibrationnelle des liaisons hydrogène en solution aqueuse supercritique par simulations de dynamique moléculaire ab initio sur l’eau et l’eau deutérée.

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La physique quantique à la limite des ultra-basses températures.

Spéciation de métaux dans des fluides naturels : spectroscopie de rayons X dans des inclusions fluides.

Présentation de quelques résultats de spectroscopie de rayons X menée dans des inclusions fluides naturelles de quelques dizaines de microns.

Etude de la spéciation de métaux en conditions hydrothermales par spectroscopie d’absorption de rayons X.

Des exemples d’études de la spéciation de métaux en conditions hydrothermales par spectroscopie d’absorption de rayons X.

Fluctuations de densité dans l’eau supercritique.

Nous avons déterminé l’amplitude et la taille des fluctuations de densité dans l’eau supercritique par diffusion de rayons X aux petits angles. La même méthode a ensuite été appliquée à des solutions aqueuses supercritiques de ZnBr_2 pour étudier l’influence des fluctuations de densité du solvant sur la solvation des ions.

Structure de l’eau supercritique.

Nous avons déterminé la structure de l’eau en conditions supercritiques (T>376°C et P>220 bar). Nous montrons la coexistence de phases gazeuses et de phases plus denses dans lesquelles la structure est très coordonnée (persistence de la liaison hydrogène).

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