Frustration dans les langasites magnétiques

Les langasites forment une très large série de composés (plus de 100 ont été identifiés) découvertent dans les années 80 en ex-URSS, dont l’archétype est La3Ga5SiO14 (d’où leur nom). Ces matériaux sont surtout connus pour leurs propriétés piézoélectriques qui en font des concurrents sérieux du quartz notamment pour les applications de filtrage par ondes acoustiques de surface en téléphonie mobile. Nous nous intéressons au magnétisme de certains de ces composés, pour lesquels l’ion de terre rare porte un moment magnétique.

La structure cristallographique des langasites est représentée sur la figure 1. On voit que les ions de terres rares (en violet) sont arrangés selon un réseau de triangles partageant des sommets, appelé réseau de kagome (nom japonais du panier en osier de la même forme). Cette disposition est très favorable à l’apparition de phénomènes de frustration magnétique en présence d’interactions antiferromagnétiques : les moments magnétiques qui tendraient à s’orienter de façon anti-parallèle, ne peuvent y parvenir à cause de la topologie du réseau. Les « compromis » trouvés par de tels systèmes magnétiques conduisent à des états fondamentaux « exotiques », hautement dégénérés. De fortes fluctuations persistent jusqu’aux basses températures qui traduisent la difficulté de l’établissement d’un ordre magnétique à longue distance et ayant du mal à s’ordonner à longue distance.
Structure du composé Nd<sub style=3Ga5SiO14' />
la structure de Nd3Ga5SiO14 vue selon c. En violet, le réseau de kagomé formé par les ions magnétiques Nd3+.

Les matériaux dans lesquels de tels phénomènes existent sont extrêmement rares. Parmi ceux-ci, les langasites de terres rares présentent un intérêt exceptionnel car elles peuvent être synthétisées sous forme de gros monocristaux de haute qualité, qui permettent d’utiliser tout un ensemble d’expériences (spectroscopie de neutrons, RMN, muons, etc…) nécessaires pour caractériser et comprendre les phénomènes à la base de la frustration magnétique.


Images de monocristaux
Fig. 2 : Monocristaux de Nd3Ga5SiO14 (haut) et Pr3Ga5SiO14 (bas) synthétisés en four à image.

Pour cette étude, nous sommes parvenus pour la première fois à synthétiser des monocristaux centimétriques des composés Nd3Ga5SiO14 et Pr3Ga5SiO14 par la méthode de la zone fondue en four à image (figure 2). Les mesures magnétiques réalisées sur ces échantillons ont confirmé la nature antiferromagnétique des interactions et l’absence de mise en ordre à basse température. Des mesures de diffusion inélastique des neutrons sont en cours pour sonder l’existence de fluctuations jusqu’aux basses températures, typiques d’un état magnétique frustré. Nous étendons actuellement l’étude des langasites magnétiques aux propriétés magnétoélectriques et magnétooptiques (multiferroïsme) des langasites, ainsi que celles des propriétés d’optique non linéaire. Ce projet est soutenu par l’Agence Nationale pour la Recherche.

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