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Oxydes ferromagnétiques à haute température critique en l’absence d’impuretés magnétiques

Depuis peu, on parle de ferromagnétisme dans des matériaux qui ne contiennent pas d’ions magnétiques comme dans le graphite (Esquinazi, PRL 2003), ou des oxydes de terres rares (HfO2, Venkatessan, Nature 2004). Ce ferromagnétisme appelé d0 est en effet surprenant car les orbitales d et f des cations ou anions sont soit vides soit complètement remplies. Il pourrait être du à des défauts dit « intrinsèques » mais il reste très controversé. En effet, (i) il est souvent difficile de reproduire les résultats et (ii) des échantillons élaborés dans des conditions à priori similaires sont parfois non magnétiques

Les expériences indiquent que les défauts non identifiés seraient localisés à l’interface substrat/matériau. Des calculs ab-initio réalisés pour l’oxyde de Calcium (Elfimov, PRL 2002) et l’oxyde d’Hafnium (Pemmaraju, PRL 2005) ont cependant montré que l’état fondamental est ferromagnétique en présence de lacunes cationiques mais reste non magnétique avec des lacunes d’oxygène. Dans le premier cas il se forme des moments induits quasi localisés sur les sites des oxygènes proches voisins des lacunes. Malheureusement, il a également été montré pour l’oxyde de Calcium que les couplages magnétiques étaient à très courte portée et que la formation de lacunes n’est pas énergétiquement favorable. Bien qu’étant sans paramètre ajustable, les calculs ab-initio ne permettent donc pas de déterminer de manière simple les paramètres physiques qui contrôleraient le ferromagnétisme d0.
Figure 1
Modèle de Hubbard en présence de désordre corrélé. Les défauts/impuretés perturbent les sites premiers voisins des orbitales des oxygènes. Le terme de Hubbard U empêche la double occupation des sites sur ces orbitales.

Récemment (voir Fig.1), un modèle prenant en compte la compétition entre le désordre corrélé induit par des défauts non magnétiques (lacunes) et les corrélations électroniques a permis de mieux comprendre l’origine du ferromagnétisme intrinsèque.

Nous avons montré qu’il existe une région de paramètres (amplitude des interactions électron-électron, amplitude du désordre, densité de porteurs par défaut) pour lesquels on a un ferromagnétisme à haute température de Curie est rendu possible par des échanges magnétiques à longue portée. Il est également montré que le ferromagnétisme peut être principalement contrôlé par deux paramètres : (1) la position de la bande d’impuretés et (2) la densité de porteurs par défaut.

La Figure 2 représente la température de Curie en fonction de la densité de trous par défaut. Le paramètre V (désordre) est fixé afin de reproduire la position de la bande d’impureté dans la densité d’état des oxydes de Calcium ou d’Hafnium en présence de lacunes cationiques. On observe que le ferromagnétisme n’est possible que dans une gamme restreinte de la densité de trous. A faible densité, les couplages sont dominés par le superéchange (antiferromagnétique) et à densité élevée les couplages développent une queue de type RKKY. Ces deux situations conduisent à un système magnétiquement frustré. Les oxydes de Calcium et d’Hafnium sont proches des bords de la zone de stabilité du ferromagnétisme ce qui pourrait expliquer la difficulté à reproduire les expériences dans le cas de l’oxyde d’Hafnium. La Fig.2 montre que la situation optimale correspondrait à 3 porteurs par défaut. Ce travail suggère une nouvelle voie prometteuse pour contrôler le ferromagnétisme d0 par substitution par des cations non magnétiques bien définis. On pourra dans le cas de des oxydes de Zirconium, d’Hafnium ou de Titane, substituer les cations par des alcalins comme le sodium ou le potassium, substitution qui introduirait justement 3 trous par impureté.

Figure 2 :
Température de Curie en Kelvin en fonction de la densité de porteurs par défaut. La densité de défauts est x=0.04, l’amplitude du désordre V=0.4 W (W est la largeur de bande) et corrélation (Hubbard) U=0.39 W.
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